開(kāi)發(fā)具有高活性和長(zhǎng)期耐用性的低成本非貴金屬基電催化劑對(duì)于可持續(xù)電化學(xué)能源技術(shù)的大規(guī)模實(shí)施至關(guān)重要。近年來(lái)，低成本、高性能的碳基單原子催化劑（SACs）的研究在鋅空電池（ZAB）領(lǐng)域取得了巨大成就。目前，幾乎所有已報(bào)道的碳基SACs通常都需要高溫?zé)峤猓ㄍǔ?00-1100 ℃）含有金屬鹽和碳的前驅(qū)體，以實(shí)現(xiàn)單原子活性位點(diǎn)的構(gòu)建，提高導(dǎo)電性和耐腐蝕性。然而，高溫?zé)峤膺^(guò)程總是不可避免地導(dǎo)致不良的結(jié)構(gòu)變化，甚至重建原有的前驅(qū)體結(jié)構(gòu)，并且熱解溫度的微小變化會(huì)導(dǎo)致電催化活性的顯著差異。此外，由于熱力學(xué)不穩(wěn)定的金屬原子傾向于團(tuán)聚，特別是在金屬濃度相對(duì)較高的情況下，金屬團(tuán)簇的形成對(duì)結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系提出了很大的挑戰(zhàn)，嚴(yán)重阻礙了對(duì)反應(yīng)機(jī)理的理解。
近日，武占省教授團(tuán)隊(duì)在ACS Sustainable Chemistry & Engineering（中科院一區(qū)，IF=7.1）期刊上發(fā)表題為“Construction of Covalent Organic Polymers with Single Cobalt Sites via a Pyrolysis-Free Strategy as a Bifunctional Oxygen Catalyst for Zinc?Air Batteries”的研究文章。這項(xiàng)工作中，通過(guò)非熱解策略將高導(dǎo)電性多壁碳納米管（CNT）與具有良好的液體可加工特性以及明確Co-N4-C結(jié)構(gòu)的共價(jià)有機(jī)聚合物復(fù)合，從而制備出兩種具有不同結(jié)構(gòu)的鈷基單原子催化劑。得到的催化劑在保持原子結(jié)構(gòu)精確可控性的同時(shí)提高了導(dǎo)電性。結(jié)果，Co-BDTA-COP@CNT表現(xiàn)出了低的氧電極活性參數(shù)ΔE（0.810 V)。利用Co-BDTA-COP@CNT作為陰極催化劑，組裝的ZAB的峰值功率密度高達(dá)164 mW cm-2，顯示出優(yōu)越的長(zhǎng)期耐用性。DFT計(jì)算表明，長(zhǎng)鏈醛基的引入能夠改善Co活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，從而提高氧電催化性能。該文章通訊作者為我院武占省教授和青年教師楊博龍，西安工程大學(xué)為唯一通訊單位。
（撰稿：楊博龍 審核：武占省）
【文章鏈接】https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.5c02043
